Foi a primeira povoação do Arquipélago dos Açores a ser cidade, em 1534, devido à importância do seu porto como escala na chamada Carreira da Índia, onde as embarcações se reabasteciam e reaparelhavam. Durante a crise de sucessão de 1580, a cidade resiste ao domínio castelhano e apoia D. António, prior do Crato, sendo que este aqui estabelece governo de agosto de 1580 a agosto de 1582.
No séc. XIX, Angra do Heroísmo foi o centro e alma do movimento liberal português, estabelecendo-se aqui a Junta Provisória, em nome de D. Maria II, em 1828, tendo sido inclusive nomeada capital do reino. Aqui se refugiaram Almeida Garrett, durante a Guerra Peninsular, e D. Maria II, entre 1830 e 1833, durante a Guerra Civil Portuguesa.
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